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Kurzfassung Band 61

Dalkmann, P. (2014): Fate and natural attenuation of pharmaceuticals during long-term wastewater irrigation in Central Mexico.  137 S.,  19 Abb., 20 Tab.

 

Kurzfassung

Zur Verbesserung der Lebensmittelproduktion und zur Verringerung von Wasserknappheiten wird weltweit zunehmend Abwasser zur Bewässerung und zur künstlichen Grundwasseranreicherung eingesetzt. Allerdings stellt der gleichzeitige Eintrag von Humanarzneimitteln, Krankheitserregern und Resistenzdeterminanten mit dem Abwasser ein potentielles Risiko für die Umwelt und die menschliche Gesundheit dar. Wenig ist bekannt hinsichtlich der Prozesse und Raten, die die Verteilung und Akkumulation von aus dem Abwasser stammenden Arzneimitteln in der Umwelt steuern. Insbesondere fehlen diese Informationen für die Langzeitbewässerung mit ungeklärtem Abwasser, die zum Beispiel in der stadtnahen Landwirtschaft der meisten tropischen und subtropischen Metropolen praktiziert wird. Die Zielsetzung meiner Arbeit war es, aufzuklären, (i) ob, wie schnell und bis zu welchem Grad Arzneimittel in Abwasser bewässerten Böden akkumulieren. Um die zu Grunde liegenden Prozesse aufzudecken habe ich (ii) das Sorptions- und Desorptionsverhalten der Stoffe in Böden unterschiedlicher Bewässerungsdauer untersucht, (iii) mögliche Veränderungen in ihren Dissipationsraten bewertet und (iv) eine mögliche Freisetzung und anschließende Dissipation von Arzneimitteln in den mit Abwasser überstauten Böden unter abnehmenden Redoxpotentialen untersucht. Zur Erreichung dieser Ziele habe ich eine Chronosequenz von Böden (Leptosole, Phaeozeme, Vertisole) im Valle del Mezquital in Mexiko beprobt, welche von null bis 100 Jahre mit ungeklärtem Abwasser bewässert worden sind. Die Arzneimittel wurden sequentiell aus dem Boden extrahiert, (i) mittels CaCl2-Lösung zur Erfassung der biozugänglichen Fraktion und (ii) mittels beschleunigter Lösungsmittelextraktion (ASE) zur Erfassung der stark sorbierten, sequestrierten Stofffraktion. Desweiteren habe ich ein Batch-Sorptions- sowie ein Laborinkubationsexperiment durchgeführt, um die Auswirkung einer Langzeitbewässerung auf Sorptions- und Desorptionsprozesse, Dissipationsraten und eine mögliche Freisetzung der Arzneimittel unter aeroben bzw. anaeroben Bedingungen zu charakterisieren. Die Ergebnisse haben gezeigt, dass Ciprofloxacin (CIP), Sulfamethoxazol (SMX) und Carbamazepin (CAR) in Böden mit ansteigender Bewässerungsdauer akkumulierten bis nach ca. 19-28 Jahren ein Plateau von ca. 1.4 µg kg-1 (CIP), 4.3 µg kg-1 (SMX) und 5.4 µg kg-1 (CAR) erreicht wurde. Die sauren Arzneimittel (Diclofenac (DIC), Naproxen (NAP), Bezafibrat (BEZ)) wurden nicht fixiert und akkumulierten deswegen auch nicht in den Böden. Neben einer Akkumulation von Arzneimitteln in Böden beeinflusste die Langzeitbewässerung mit Abwasser Sorptions- und Desorptionsprozesse von SMX, während die Sorption von CIP immer stark und größtenteils irreversibel und unabhängig von der Dauer der Bewässerung und des organischen Kohlenstoffgehaltes des Bodens war (Freundlich KF: 346 - 979 mg1-1/n L1/n kg-1, 1/n: 0.62 - 0.76). Die Sorption von SMX war stärker im unbewässerten Boden (KF: 4.14 mg1-1/n L1/n kg-1 ± 0.02, 1/n: 0.69 ± 0.02) als in den bewässerten Böden (KF:0.65 - 1.38 mg1-1/n L1/n kg-1; 1/n: 0.68 - 0.75). Zusätzlich war die Sorptionshysterese im unbewässerten Boden ausgeprägter als in den bewässerten Böden. Der Effekt des organischen Kohlenstoffgehaltes des Bodens auf die Sorption des anionischen Antibiotikums SMX war klein im Vergleich zum Effekt einer Veränderung in der Qualität der organischen Bodensubstanz (d.h. ein zunehmender Anteil an Carboxylgruppen mit zunehmender Bewässerungsdauer) und zum Effekt der Bewässerung (z.B. durch eine Konkurrenz mit akkumuliertem SMX oder mit anderen abwasserbürtigen Stoffen um Sorptionsplätze). Ich nahm an, dass die Verringerung der Sorption in Kombination mit einem Anstieg der mikrobiellen Biomasse und Aktivität einer potentiell angepassten mikrobiellen Gemeinschaft in bewässerten Böden zu einer beschleunigten Dissipation der Arzneimittel mit ansteigender Bewässerungsdauer führt. Anders als angenommen wurden die Halbwertszeiten der Dissipation (DT50) von SMX (2 - 33 Tage), DIC (< 0.1 - 1.4 Tage), BEZ (< 0.1 - 4.8 Tage), NAP (6 - 19 Tage) sowie CAR (355 – 1624 Tage) und CIP nicht durch die Dauer der Abwasserbewässerung beeinflusst. Die Dissipation von Trimethoprim (TRI) war sogar langsamer in Böden, die 100 Jahre bewässert worden sind (DT50: 45 - 72 Tage), als in unbewässerten Böden (DT50: 12 - 16 Tage) und waren negativ korreliert mit den organischen Kohlenstoffgehalten der Böden und den Boden-Wasser-Verteilungskoeffizienten. Die Anwendung eines Modells zur Berechnung des kinetischen Verhaltens ließ darauf schließen, dass das kationische oder ungeladene TRI und das ungeladene CAR wirksamer in Böden mit einer langen Bewässerungsgeschichte sequestriert wurden, was deren Biozugänglichkeit reduzierte, während solch eine erhöhte Sequestrierung für schnell dissipierende, zwitterionische und negativ geladene Arzneimittel nicht abgeleitet werden konnte. Niedrige Redoxpotentiale förderten möglicherweise die Dissipation von SMX, führten aber nicht zu einer Freisetzung von zuvor sorbierten Arzneimitteln aus dem mit Abwasser bewässerten Boden. Eine Langzeitbewässerung mit Abwasser kann zu einer Akkumulation von Arzneimitteln im Boden führen. Dieser Akkumulation wird nicht durch eine Anpassung des Bodensystems infolge der Langzeitbewässerung mit Abwasser und einer beschleunigten Dissipation der Arzneimittel entgegengewirkt. Veränderungen in den Bodeneigenschaften, wie z.B. in der Qualität und in der Quantität der organischen Substanz, kann sogar die Dissipation von kationischen Arzneimitteln verzögern und die Sorption von anionischen Arzneimitteln verringern, was die Stabilität des Systems der Abwasserbehandlung durch die Bodenpassage auf lange Sicht in Frage stellt. Zukünftige Forschung sollte aus diesem Grund die Möglichkeit einer Verbesserung der Nachhaltigkeit der Abwasserbewässerung bewerten, die sich z.B. durch verschiedene Behandlungsmethoden des Abwassers vor der Nutzung in der Landwirtschaft ergibt.
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