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Zusammenfassung Band 30

Fischer, Lorenz: Untersuchungen zur Ad-/Desorption und Diffusion von Schwermetallen und Aluminium mit Goethiten unterschiedlicher Kristallinität - Experimentelle Ergebnisse und Prozeßmodellierung.  Bonner Bodenkundl. Abh. 30 (2000).

 

Mit zehn Metallen (Al, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Cd, Hg und Pb) wurden Adsorptions- und Desorptionsversuche an bis zu sieben synthetischen Goethiten unterschiedlicher Kristallinität (spezifische Oberfläche 35,1 bis 158,9 m2 g-1) mit einer Metallkonzentration von 1 µM durchgeführt. Diese Untersuchungen hatten zum Ziel, Metall- und Goethiteigenschaften zu ermitteln, die die Adsorption der Metalle auf den äußeren Goethitoberflächen sowie die sich daran anschließende Diffusion in das Goethitinnere wesentlich beeinflussen. Zur Kennzeichnung dieser Prozesse wurden Bindungskonstanten für die Adsorption der Metalle auf den äußeren Goethitoberflächen sowie Diffusionskoeffizienten für die Diffusion der Metalle in das Goethitinnere mit dem erweiterten Vier-Ebenen-Modell (BOWDEN et al. 1977, BARROW 1983, 1987) berechnet.
Die Adsorption der Metalle auf den äußeren Goethitoberflächen wird im wesentlichen durch deren hydrolytische Eigenschaften bestimmt. Dies zeigt sich in einer engen Beziehung zwischen den berechneten Bindungskonstanten für die Oberflächenkomplexierung und den Hydrolysekonstanten der Metalle in der Lösung.
Bei Untersuchungen mit einem durch Si-Einlagerung in die Interdomänenräume und Si-Adsorption auf den äußeren Oberflächen gekennzeichneten Goethit zeigte sich, daß durch das Si die Bindungskonstanten von Pb und Mn im Vergleich zu den reinen Goethiten nur unwesentlich verändert wurden. Dagegen ergaben sich für Ni, Cu und Cd bei dem Si-Goethit nur vergleichsweise niedrige Bindungskonstanten. Durch das Si werden wahrscheinlich Bindungsplätze belegt, zu denen Ni, Cu und Cd eine besonders hohe Affinität aufweisen.
Die Diffusion in das Kristallinnere von Goethit nimmt mit zunehmendem Ionenradius der Metalle deutlich ab. Co und Mn werden wahrscheinlich im Gegensatz zu den anderen zweiwertigen Ionen an der Goethitoberfläche oxidiert und diffundieren dann in der dreiwertigen Form in das Goethitinnere.
Mit abnehmender Kristallinität nimmt die Diffusion von Mn, Cu, Cd und Pb in das Goethitinnere deutlich zu. Dies ist darauf zurückzuführen, daß diese Metalle vollständig (Pb) oder zumindest zu sehr großen Anteilen (Mn, Cu, Cd) in die Interdomänenräume diffundieren und der Anteil der Interdomänenräume mit abnehmender Goethitkristallinität deutlich zunimmt. Für Ni und Cr, die wahrscheinlich hauptsächlich in Punkt- und Liniendefekte des Kristallgitters diffundieren, zeigt sich dagegen kein Einfluß der Kristallinität auf die Diffusion in das Goethitinnere. Diese Gitterdefekte sind offenbar auch bei den gut kristallinen Goethiten bereits in einem relativ großen Umfang vorhanden.
Durch eine Si-Einlagerung in die Interdomänenräume von Goethit wird die Diffusion von Mn, Cd und Pb in das Partikelinnere deutlich verringert. Für Cu ergibt sich dagegen ein vergleichsweise hoher Diffusionskoeffizient, da dieses Metall bei dem untersuchten Si-Goethit offenbar hauptsächlich in die kleineren Defekte des Kristallgitters diffundiert. Bei Ni und Cr zeigt sich kein Einfluß des Si auf die Diffusion in die Goethitpartikel.

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